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物理学院、固体微结构物理国家重点实验室、人工微结构科学与技术协同创新中心的张翼教授课题组与美国伯克利国家实验室先进光源、美国斯坦福大学沈志勋研究组、美国加州大学伯克利分校的Michael
F. Crommie研究组和Feng
Wang研究组合作,实现了二维材料WSe2的分子束外延生长,并结合多种探测手段对其能带结构、表面掺杂效应及光学响应特性进行了详细的表征与研究。研究成果以“Electronic
Structure, Surface Doping, and Optical Response in Epitaxial WSe2 Thin
Films”为题于2016年3月在线发表在Nano
Letters期刊上(

众所周知,二维拓扑绝缘体的体内是绝缘的,而其边界是无能隙的金属导电态。且这种金属态中存在自旋-动量的锁定关系,相反自旋的电子向相反的方向运动,由于受到时间反演不变性的保护,它们之间的散射是禁止的,因此是自旋输运的理想“双向车道”高速公路,可用于新型低能耗高性能自旋电子器件。当前实验已经确定具有量子自旋霍尔效应的二维拓扑绝缘体有HgTe/CdTe和InAs/GaSb量子阱。但它们的样品制备需要精准的调控,不利于规模化生产;体能隙小,在极低温下才能显示出量子自旋霍尔效应。这些都阻碍了二维拓扑绝缘体的实际应用。一个好的二维拓扑绝缘体必须:1)具有层状结构,易于得到化学稳定的二维系统;2)体能隙大,在室温下就能应用于日常电子器件。寻找理想的大能隙二维拓扑绝缘体近年来一直是该研究领域的重要研究方向。

自上世纪70年代以来,科学家们就发现过渡金属碲化物ZrTe5和HfTe5在电阻-温度曲线上表现出一个宽峰,并且在宽峰温度的上下,霍尔效应和热电势所测得的载流子发生变号。尽管许多研究组对这一奇异的输运性质做了研究,但其起源一直是一个悬而未决的问题。近年来,量子拓扑材料研究的兴起导致发现了一大批包括拓扑绝缘体、狄拉克半金属、外尔半金属等具有特殊电子结构和性质的材料。然而,已证实的二维拓扑绝缘体(量子自旋霍尔绝缘体)极其稀少,基本上还是局限于需要复杂制备工艺的人工材料如HgTe/CdTe和InAs/GaSb量子阱等。因此,寻找并合成理想的大能隙二维拓扑绝缘体材料对于基础研究和高性能自旋电子学应用尤为重要。最近,理论计算预言,单层的ZrTe5/
HfTe5是大能隙的量子自旋霍尔材料,在体能隙中存在着受拓扑保护的边缘态。块材ZrTe5/
HfTe5可能处于强弱拓扑绝缘体态的边界,随着层间距的减小,ZrTe5/
HfTe5有可能会由弱拓扑绝缘体转变为强拓扑绝缘体,并且温度引起的层间距减小有可能诱导这种拓扑相变。理论预言引发了大量关于ZrTe5的实验研究,但对其拓扑本质仍然众说纷纭,没有定论。高分辨角分辨光电子能谱对ZrTe5电子结构的直接测量,对理解其奇特输运性质以及拓扑性质具有重要意义。

二维材料是近些年来凝聚态物理中的一个重要研究领域。其中以二硫化钼为代表的过渡金属硫化物在二维极限下展现出许多异于三维块材的奇异性质:例如间接到直接带隙转变、价带的自旋劈裂与完好定义的谷自由度。因此该类材料在光电器件方面有着重要的应用前景,同时也是研究自旋电子学与谷电子学的重要平台之一。

人们已经理论预言了多种大能隙二维拓扑绝缘体,如双层Bi,并通过扫描隧道显微镜在双层Bi膜的边界观测到一维拓扑边界态,但在远离边界的地方没有观测到态密度为零的能隙,说明目前制备的双层Bi膜的体态不是绝缘的,阻碍了量子自旋霍尔效应的测量和实际应用。除了薄膜之外,在二维拓扑绝缘体堆积的单晶表面台阶处也可以获得一维拓扑边界态。原则上,具有台阶的表面可以看成将二维单层膜放在衬底之上,这时单层膜和衬底有相同的化学组分。拓扑边界态在Bi和Bi14Rh3I9单晶表面台阶处也已经观测到,但在远离台阶的地方,能隙中仍有非零的态密度。在表面台阶处实现拓扑边界态需要满足一些必要条件:1)单层是二维拓扑绝缘体;2)较弱的层间耦合,否则会失去原有的拓扑边界态的性质;3)堆积成的单晶必须是弱拓扑绝缘体,否则对于强拓扑绝缘体,台阶处拓扑边界态和强拓扑绝缘体拓扑表面态杂化,也会失去原有的拓扑边界态性质。

中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室周兴江研究组,与中国科学院理化技术研究所陈创天研究组及许祖彦研究组合作,在2013年研制成功了国际首台基于真空紫外激光和飞行时间电子能量分析器的高分辨激光角分辨光电子能谱系统。该系统具有同时探测二维动量空间电子结构信息、高能量动量分辨、体效应增强和低非线性效应等优点

相对于其他过渡金属硫化物,WSe2被预言具有最大的自旋劈裂,因此是研究自旋电子学的理想平台。但是受样品尺寸、质量和制备手段的限制,实验上缺乏对WSe2的能带结构及其他相关物性的详细研究。同时,人们也希望能够获得大面积高质量的单晶样品,并能够通过维度、界面控制及掺杂等调控手段对其能带结构做进一步人工调控。

【美高梅手机登录】极有希望对应于理论预见的单层ZrTe第55中学受拓扑爱抚的边缘态,并得以达成了通过外界掺杂对其能带布局进行人工资调治控。中国科学院物理研究所/北京凝聚态物理国家实验室的理论计算、材料制备和谱学测量的研究团队紧密合作,证实了ZrTe5单晶满足以上三个必要条件,提供了表面台阶处具有拓扑边界态的证据。2014年,副研究员翁红明、研究员戴希、研究员方忠预言单层ZrTe5和HfTe5是大能隙的二维拓扑绝缘体,组成的块材单晶在强拓扑和弱拓扑绝缘体的拓扑量子临界点附近【PRX
4, 011002
。陈根富研究组的博士生赵凌霄生长出高质量ZrTe5单晶样品。潘庶亨研究组的博士生武睿以及丁洪研究组的博士生马均章和副研究员钱天分别利用扫描隧道显微镜和角分辨光电子能谱对ZrTe5单晶解理表面电子态进行测量。他们通过角分辨光电子能谱测量,发现ZrTe5垂直表面的电子结构只有很弱的色散,表明其层间耦合很弱。角分辨光电子能谱观测到价带和能带在布里渊区Gamma点费米能级处形成一个100meV的能隙,并且在能隙中没有表面态。低温扫描隧道显微谱测量确定了在ZrTe5单晶表面远离台阶处,能隙中态密度为零。这些实验不仅确定了ZrTe5是弱拓扑绝缘体,而且揭示了绝缘的体态,这对于进一步的量子自旋霍尔效应的观测和实际应用非常重要。扫描隧道显微谱进一步观测到在台阶处的能隙内有几乎为常数的有限态密度。方忠、戴希研究组的博士生聂思敏和副研究员翁红明进行了第一性原理计算,计算结果与实验结果非常吻合,并证实了表面台阶处边界态的拓扑非平庸性质。

该研究组研究员刘国东及他的博士生张艳、王晨露、副研究员俞理,以及研究员周兴江的博士生梁爱基、黄建伟等人,利用以上基于飞行时间电子能量分析器的高分辨激光角分辨光电子能谱技术,通过与方忠、戴希小组博士生聂思敏和研究员翁红明进行理论合作,与研究员陈根富及其博士生赵凌霄进行样品合作,系统地研究了ZrTe5的完整电子结构及其随温度的演化情况。

张翼教授与美国伯克利国家实验室先进光源和斯坦福大学的沈志勋研究组展开合作,首次利用分子束外延技术实现了单层到多层的高质量单晶薄膜WSe2在双层石墨烯衬底上的可控生长。同时,利用原位的角分辨光电子能谱技术,对其电子结构随层厚的演化进行了详细的研究。实验发现受衬底和界面的影响,单层和两层的WSe2表现出直接带隙,并且直接到间接的带隙转变发生在两层和三层之间,高质量的光电子谱还给出了单层WSe2价带的自旋劈裂大小的精确数值475
meV。另外,通过原位的表面掺杂,发现碱金属掺杂会对薄膜的能带结构产生扭曲和重整化,使得两层的WSe2又转变间接带隙。利用该高质量样品,张翼教授与加州大学伯克利分校的Michael
F. Crommie研究组和Feng
Wang研究组开展进一步合作,通过扫描隧道谱测量和光吸收谱分别测量了单层WSe2的准粒子能隙1.95
eV与光学激子能隙1.74 eV,并给出了中性激子结合能的大小0.21 eV。

这个工作是首次观测到具有大能隙的绝缘体态,即能隙中态密度为零,材料的边界观测到一维拓扑边界态,有利于高温下量子自旋霍尔效应的观测和实际应用。这一研究成果发表在Physical
Review X
6, 021017 上。

实验获得了高质量的ZrTe5的费米面结构和能带结构,发现ZrTe5具有很大的费米速度(2

这项工作的意义在于通过实验手段给出了单层到多层WSe2的详细能带结构,讨论了衬底及界面对其能带结构和激子结合能的影响,并实现了通过表面掺杂对其能带结构进行人工调控。同时大面积高质量厚度可控的单晶WSe2薄膜的制备也为将来复杂异质结与实际器件的探索与制备铺平了道路。

该工作得到科技部“973”项目(2015CB921300、2013CB921700、2011CBA00108)、国家自然科学基金委(11227903、11474340、11422428、11274362、11234014)和中国科学院先导B项目(XDB07000000)的支持。

  • 4
    eVǺ),并且表现出明显的各向异性。首次同时观察到导带和价带的能带结构,并研究了其随温度的演变。在高温下费米能穿越价带,形成空穴型费米面;随着温度的降低,能带向高结合能方向移动,到135K时,费米能正好处于导带和价带的中央;温度继续降低,费米能则穿越导带,变为电子型费米面。这些结果表明在ZrTe5中存在温度诱导的Lifshitz转变。而且该Lifshitz转变与ZrTe5的输运性质直接对应,自然地解释了ZrTe5中出现的电阻宽峰以及载流子类型在电阻峰值温度上下的转变。

该项研究得到了中组部青年千人计划、美国能源部基础能源科学等基金的资助。

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此外,实验发现价带与导带之间存在能隙。随着温度的降低,能隙在不断减小,到测量的最低温度仍然没有关闭。在表面有许多一维裂纹的样品中,观测到了准一维的能带结构和费米面,极有可能对应于理论预言的单层ZrTe5中受拓扑保护的边缘态。这些结果表明,随着温度降低层间距减小,ZrTe5有从弱拓扑绝缘体向强拓扑绝缘体转变的趋势。但是即使在最低温2K下,导带与价带之间的带隙仍然存在,而且带隙中没有观测到对应强拓扑绝缘体表面态的狄拉克线性色散能带,说明ZrTe5依然处于弱拓扑绝缘体状态。

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这项工作首次观测到了ZrTe5中存在的温度诱导Lifshitz转变,解决了长久以来一直处于争论状态的反常输运行为的起源。首次给出了二维ZrTe5边缘态的角分辨光电子能谱证据,澄清了块材ZrTe5的拓扑本质。该工作为推动量子自旋霍尔效应的进一步研究和实际应用,以及对拓扑相变的相关研究,提供了重要的信息。

左图:单层WSe2的角分辨光电子能谱;右图:单层WSe2的扫描隧道谱

图1:ZrTe5晶体结构和STM表面形貌图。STM在表面远离台阶处观测到100meV的能隙,能隙中的态密度为零。

这一研究成果发表在近期的《自然-通讯》上[Nat. Commun. 8, 15512
]。相关工作得到国家自然科学基金委、科技部(2013CB921700,2013CB921904,2015CB921300)和中科院先导B(XDB07020300)项目等基金的资助。

(物理学院 科学技术处)

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图2:ZrTe5单晶电子结构的ARPES测量结果,与能带计算吻合。图2e中垂直表面的轻微能带色散标志ZrTe5单晶非常弱的层间耦合。

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图1:飞行时间电子能量分析型高分辨激光角分辨光电子能谱系统

图3:轻微电子掺杂的ZrTe5单晶电子结构的ARPES测量结果,证实了费米能级处100meV的能隙,并且能隙中没有表面态,确定了ZrTe5单晶是弱拓扑绝缘体。

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图2:ZrTe5中,ac面的晶格结构;ac面对应的布里渊区;解理后ac
面的形貌;ZrTe5的电阻温度曲线;195K下测量的,ZrTe5的费米面及100meV,200
meV,300 meV结合能处的等能面;特征cut的能带结构,分别对应图中的cut 1-4。

图4:STS测量揭示表面台阶处能隙中几乎常数的有限态密度,表明台阶处存在边界态。计算结果与实验结果吻合,并且证实了边界态的拓扑性质。

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图3:ZrTe5中能带随温度的变化。ΓX,ΓY方向能带随温度的演化;不同温度下,过Γ点的能量分布曲线下支能带的下边缘,上边缘,上下支能带中间谱重最小的位置三个量,随温度的变化;下支能带的上下边缘差,上边缘与中间谱重最小位置之差两个量,随温度的变化;不同温度下,价带和导带之间直接能隙的大小。

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图4:ZrTe5中温度诱导的lifshitz相变。费米面及100meV结合能处等能面随温度的变化;不同温度下,费米面处及100meV等能面处过Γ的动量分布曲线费米面大小随温度的变化;费米面谱重随温度的变化;100meV等能面处MDC两个峰位之差随温度的变化;ZrTe5晶格常数b随温度的变化。

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图5:解理后,ZrTe5表面有一维裂纹样品的形貌;费米面及50meV结合能处的等能面;中cut
1-4费米能处的MDC;中对应cut 1 – 4 的能带结构。

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